Hideki Motosuwa, un joven de 18 años, vivía en el campo hasta que reprobó su entrada en la Universidad, por ello decide prepararse para otro intento de y por ello, va a vivir a la ciudad.
Al llegar a Tokyo, se da cuenta de que casi todas las personas poseen persocons, que son computadoras con forma humana (como un androide), lo que las hace más atractivas para los compradores, la única diferencia que tienen estas computadoras de los humanos, son las extrañas orejas que poseen. Las persocons, pueden ser utilizadas para ejecutar programas, guardar datos, entrar a internet (al igual que cualquier computadora), pero con la diferencia de que además pueden servir de compañía a las personas, ya que actúan como seres humanos hasta un cierto punto.
Hideki quedo maravillado con las persocons, desafortunadamente no contaba con mucho dinero, por lo que le fue imposible. Sin embargo un día (en la noche), mientras iba de regreso a casa, ve el cuerpo de una mujer de pelo rubio, cubierto con unas vendas blancas tirado en uno de los basureros. Lo primero que pensó fue que alguien la había asesinado, pero luego se fija en la forma de sus orejas, y se da cuenta de que es una persocon abandonada, por lo que decide llevarla a su casa y comprobar si la puede hacer funcionar, sin darse cuenta que en el lugar queda un pequeño disco que la persocon llevaba.
Una vez en su casa, y después de muchos intentos, Hideki logró hacer funcionar a esta persocon, que al despertar lo único que puede decir es Chii (al parecer no sabe decir otra cosa), por ello, Hideki decide bautizarla con ese nombre.
De ahí en adelante comienza esta increíble historia de Hideki y Chii, la adorable y tierna persocon, que con su inocencia hace que este anime tenga una mezcla de humor (por su exceso de inocencia) y de ternura.
Más adelante descubrirá que es posible que Chii sea un diseño Chobits (de ahí el nombre del anime), un tipo de persocon que se considera una leyenda, ya que jamás se ha sabido de uno real; estos se caracterizan por poseer autoconciencia y una mente a la que le es indiferente tener o no instalado un OS (Sistema Operativo), y muchos otros misterios de esta singular persocons que se iran descubriendo a lo largo de la historia...
Además en el transcurso de la historia conoce a más amigos, que están extrañamente conectados de una forma distinta a su persocon, y se da cuenta cuanto puede hacer feliz una persocon y cuanto puede lastimar. Se da cuenta de que sus sentimientos hacia Chii son algo fuera de lo común y tienen que pasar una prueba para que puedan estar juntos por siempre, pero siempre enfrentando una terrible duda: ¿Puede una entidad que fue creada como herramienta de trabajo ser vista como una compañera sentimental?.